محمود محمودی خوانساری در ۲۳ خرداد ماه ۱۳۱۳ در خوانسار و در خانواده‌ای مذهبی به دنیا آمد. پدرش سید جمال‌الدین موسوی محمودی از نوادگان سید ابوالقاسم خوانساری (میرکبیر) از روحانیون نامدار خوانسار بود. پس از فوت پدر در سال ۱۳۲۶، به تهران آمد و در دبیرستان ادیب به تحصیل ادامه داد. او در سال ۱۳۳۵ پس از اتمام دوره سربازی، در محفلی با ابوالحسن صبا آشنا شد و به پیشنهاد او به یادگیری ردیف موسیقی ایرانی پرداخت. پس از فوت صبا در سال ۱۳۳۷ به شیراز رفت و در آنجا با رادیو شیراز به همکاری پرداخت. او علاوه بر اجرای برنامه، سرپرستی موسیقی اصیل این رادیو را نیز به عهده داشت. محمودی خوانساری در سال ۱۳۳۹ به تهران برگشت و به دعوت داوود پیرنیا، بنیانگذار برنامه گل‌ها، در استودیو گل‌ها شروع به فعالیت کرد و اولین کار هنری خود را در برنامه برگ سبز شماره ۵۶ ضبظ نمود. محمودی خوانساری از سال ۱۳۴۹ در برنامه نوائی از موسیقی ملی که با سرپرستی اسدالله ملک و همکاری منوچهر جهانبگلو تهیه می‌شد، همکاری کرد. او که در سال‌های ابتدایی فعالیت هنری، تنها به اجرای آواز پرداخته بود، در این برنامه به اجرای ترانه نیز پرداخت. نوائی از موسیقی ملی به سرعت در میان هنردوستان و عاشقان موسیقی اصیل مقبولیت یافت و ترانه‌های به‌یادماندنی مرغ شباهنگ در مایه افشاری، میخانه در مایه دشتی، سکوت و مستی در سه‌گاه هر سه از ساخته‌های اسدالله ملک و لاله پرپر ساخته فرهنگ شریف حاصل همکاری محمودی خوانساری با برنامه نوائی از موسیقی ملی طی این سال‌ها می‌باشد. از آن پس آثار متعدد دیگری را در برنامه‌های گلهای رنگارنگ، برگ سبز، یک شاخه گل و گل‌های تازه اجرا کرد. محمودی خوانساری در دوم اردیبهشت ۱۳۶۶ درگذشت و در بهشت زهرای تهران به خاک سپرده شد.